近日，我校九游体育官网李春忠教授、陈龙特聘研究员团队在水系超级电容器领域取得新进展，首次构建了基于氯氧化还原反应的呼吸式超级电容器，大幅提升了水系超级电容器的能量与功率密度。相关成果以“High Power- and Energy-Density Supercapacitors through the Chlorine Respiration Mechanism”为题发表在《德国应用化学》上（Angew. Chem. Int. Ed. e202215342 (2022)）。

水系超级电容器由于其较高的功率密度以及优异的循环寿命，受到了广泛的关注。然而，基于阴阳离子吸/脱附的超级电容器，能量密度远低于锂离子电池等其他电化学储能器件，这严重限制了其大规模应用。氯具有成本低廉、能量密度高以及氧化还原反应速率快的优点，非常适合于电化学储能器件应用。但是，气态氯的储存难题限制了其发展。在该研究中，受到一种水生蜥蜴的启发，研究人员采用多孔碳来储存释放充放电过程中产生的氯气。

图片说明：多孔碳作为储氯电极大幅提升能量密度

研究结果显示孔径是氯气在多孔碳材料中析出与吸附的关键参数。DFT计算结果表明，在氯离子氧化过程中，氯气的形成能随着孔径的增加而减小，当孔径大于2.03 nm时几乎相同。这也与电化学测试结果一致。孔径为3 nm的碳纳米管，其氯气析出与吸附性能远优于孔径小于2 nm的活性炭衍生物多孔碳，以及孔径约为4 nm的有序介孔碳材料（CMK3）。

图片说明：DFT计算结果表明孔径是多孔碳储氯性能的关键参数

以孔径为3 nm的碳纳米管作为储氯电极，其可以提供 39 mAh/g的比容量，循环55000次后，仍能保持98%的比容量。以其作为正极，NaTi₂(PO₄)₃为负极的超级电容器在 257 C的倍率下可以提供33 Wh/kg的能量密度，30000次循环后，容量几乎没有衰减。而且其在50000 W/kg的高功率密度下仍然可以提供16 Wh/kg的能量密度。此外，应用金属锌作为负极时，该氯超级电容器的能量密度可进一步提高至53 Wh/kg。这些性能远优于目前商业化超级电容器。

图片说明：氯超级电容器能量密度远优于目前商业化超级电容器

该论文第一作者为硕士研究生范晓彤、黄凯博士，通讯作者为九游体育官网李春忠教授、陈龙特聘研究员、练成特聘研究员以及牛津大学杲祥文研究员。该工作得到了国家自然科学基金委重点项目、青年项目、上海高校特聘教授（东方学者）等经费支持。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202215342